强磁场与安徽大学联合团队发现在MnPSe3/graphene异质结中消失的MnPSe3非互易二次谐波

　  近期，中国科学院合肥物质科学研究院强磁场科学中心与安徽大学合作，依托稳态强磁场装置（SHMFF）超导磁体SM1超快磁光系统, 在二维反铁磁MnPSe3/graphene 异质结中发现消失的MnPSe3非互易二次谐波，揭示了MnPSe3/graphene 界面磁振子-等离激元耦合。该成果以“Suppressed Nonreciprocal Second-Harmonic Generation of Antiferromagnet MnPSe3 in the MnPSe3/Graphene Heterostructure Due to Interfacial Magnon–Plasmon Coupling”为题发表于国际权威期刊Nano Letters。

　　二维范德瓦尔斯（vdW）磁性/非磁性异质结在自旋阀和非易失磁性随机存取存储器等自旋电子器件中具有广泛应用前景。界面效应是器件功能的核心。在自旋电子器件中实现相应的功能，二维磁性/非磁的界面近邻效应是关键之一。通过界面近邻效应，一方面磁性层的自旋极化可诱导自旋依赖的界面电荷转移、Zeeman劈裂等；另一方面非磁层也可调控磁性层的磁翻转、磁各向异性和磁相变等。因此，详细研究二维范德瓦尔斯（vdW）磁性/非磁性异质结中近邻效应，发现界面效应诱导的新功能是破解其应用藩篱的关键。二维器件体系因其尺寸小、信号弱的特点，在实验上直接探测二维反铁磁性/非磁性异质结的近邻效应面临巨大挑战。

　　聚焦二维磁性异质结的近邻效应，研究团队以构筑的二维反铁磁MnPSe3/graphene异质结（图1a）为主要研究对象，依托SM1超快磁光系统中自研的非线性光学二次谐波（SHG）系统，对异质结中非磁层对磁性层的非线性光学近邻效应进行了系统研究。研究表明，与单层反铁磁MnPSe3（图1b）相比，MnPSe3的非互易SHG在与石墨烯接触时消失（图1c），表明界面耦合相互作用（近邻效应）的存在。为了进一步理解这一现象，团队采用h-BN作为插层来隔绝这种界面相互作用，制备了MnPSe3/h-BN/graphene异质结，发现此界面耦合是长程的（>40 nm ），远大于常见的界面近邻效应（～几个纳米）。随后，团队通过系列对比实验进一步发现：这一界面耦合作用的强度与非磁层的带隙直接相关。带隙越大，界面耦合效应越小，从而获得了可调节的异质结非线性SHG响应。结合对称性分析、第一性原理计算和先前的相关研究报道等，团队进一步揭示了表面等离激元与MnPSe3的磁、电偶极子之间的耦合作用是MnPSe3非互易SHG 信号消失的原因。

图1. 非线性SHG实验示意图（a）、MnPSe3（b）和MnPSe3/graphene（c）异质结的SHG信号

　　中国科学院合肥物质科学研究院-安徽大学联合培养硕士生王子云和强磁场科学中心博士生刘玉强为该工作共同第一作者；强磁场科学中心盛志高研究员、杨晓萍研究员、李柏霖副研究员为共同通讯作者。强磁场科学中心为该工作的第一单位。该项研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院合肥大科学中心协同创新等项目以及强磁场安徽省实验室的支持。

　　论文链接： https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.4c04184